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韧性作为材料的一个重要力学参数，代表了材料在发生塑性变形和断裂过程中吸收能量的能力。如何提高材料的韧性是制约材料发展的瓶颈，也是化学和材料科学领域非常重要的研究课题。热塑性弹性体以其优异的性能和可回收的特点，广泛应用于国防工业、生物医用和柔性电子等领域。
热塑性弹性体的增韧历史可以追溯到20世纪30年代，拜耳合成了具有软硬两段的聚氨酯。20世纪90年代以后，科学家们意识到，利用超分子作用来增韧能取得更显著的效果，但前期的分子设计大多倾向于非特异性超分子作用的多重结合，这可能会造成超分子作用的过度聚集，使得材料在承受外力时难以耗散能量而遭到破坏。
针对这一科学问题，山东大学王旭教授团队在Angew. Chem. Int. Ed.上以研究论文的形式发表了题为“Development of Tough Thermoplastic Elastomers by Leveraging Rigid–Flexible Supramolecular Segment Interplays”的研究成果，山东大学博士研究生王璐平为第一作者。该工作设计了一种利用刚性和柔性超分子片段搭配形成错配超分子作用来增韧热塑性弹性体，此设计有效避免了过度超分子聚集。在该策略的指导下制备出了制备出了世界上最韧的弹性体SPUU-DA，其韧性（1.2 GJ m−3）是最韧天然材料（达尔文蜘蛛丝354 MJ m−3）的3.4倍，是现有最韧合成聚合物弹性体（一种氢键导电弹性体，615 MJ m−3）的2.0倍，引领材料的韧性进入了GJ m-3时代。SPUU-DA弹性体还具有非凡的断裂真应力（2.3 GPa），高拉伸性（~2900%应变），超强的抗损伤能力和损伤容限，良好的弹性，优异的愈合能力，多次回收性，抗冲击性和良好的缓冲能力。作者又对材料的错配超分子作用增韧机理进行了反复验证，并通过建立超分子弹性体库发现该策略具有普适性。最后，作者为高韧超分子弹性体的分子设计提供了三点思路，并详细阐述了高韧性超分子弹性体的潜在应用。
图1错配超分子作用增韧概念。
图2 增韧效果和机理。
图3 SPU-DA弹性体的性能。
图4 增韧机理的验证和材料的应用前景。
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参考文献：
Luping Wang, Longfei Guo, Kaiqiang Zhang, Yuguo Xia, Jingcheng Hao, Xu Wang*. Development of Tough Thermoplastic Elastomers by Leveraging Rigid–Flexible Supramolecular Segment Interplays. Angewandte Chemie International Edition 2023, DOI: 10.1002/anie.202301762.
来源：高分子科学前沿
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