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基于氧化铪的铁电材料是下一代纳米级器件的有希望的候选者，因为它们能够集成到硅电子器件中。然而，萤石结构氧化物铁电器件固有的高矫顽力场导致其工作电压不相容，其耐久性能受到限制。

2023年8月3日，中国科学院微电子研究所刘明、罗庆及中国科学院物理研究所杜世萱共同通讯在Science在线发表题为“A stable rhombohedral phase in ferroelectric Hf(Zr)1+xO2capacitor with ultralow coercive field”的研究论文，该研究发现了一种富含铪锆[Hf(Zr)]的互补金属氧化物半导体(CMOS)兼容菱面体铁电体Hf(Zr)1+xO2材料。

X射线衍射结合扫描透射电镜显示，多余的Hf(Zr)原子嵌入在空心位点内。该研究发现插入原子扩展了晶格，增加了面内和面外应力，从而稳定了菱形相(r相)及其铁电性质。该研究的铁电器件基于r相Hf(Zr)1+xO2，具有超低的矫顽力场(~0.65兆伏特/厘米)。此外，该研究还实现了在饱和极化下超过1012次的高续航时间。这一材料的发现可能有助于实现低成本和长寿命的存储芯片。

氧化铪(HfO2)中铁电性的发现激发了人们对铁电器件的新兴趣。铁电体HfO2在纳米厚度表现出强大的电偶极子，并与现代互补金属氧化物半导体(CMOS)技术兼容。与CMOS的兼容性可以实现超密集铁电随机存储器(FeRAM)，这使得FeRAM成为下一代非易失性存储器件的竞争候选。然而，铁电体Hf (Zr)O2(HZO)的高矫顽力场(Ec)导致高工作电压，是阻碍基于HZO的FeRAM在最先进技术节点上应用的关键问题。此外，用于残余极化(Pr)开关的外加电场约为击穿强度的60-80%，这表明在确保击穿前允许的场循环次数方面存在固有的小余量。这个问题是萤石结构氧化物固有的，在萤石结构氧化物中，畴壁不能有效地传播，只能通过跳过一个大的能垒来移动。

为了降低正交共晶铁电Hf(Zr)O2(o相HZO)的Ec，可以通过增加中间态[Hf(Zr)O2(t相HZO)的四方相]的稳定性来降低+Pr和-Pr态之间的能垒。稳定的中间t相HZO会降低极化O相的稳定性，导致较低的Pr和较长的唤醒周期。然而，不同的功函数电极可以使反铁电磁滞回线向一个方向移动，从而使t相在正(或负)和非极化状态之间切换。这种方法可以将Ec降低一半，并将续航时间提高到1010次。然而，该t相反铁电材料单侧极化反转的Pr仅为O相HZO的一半(2Pr~ 16 mC/cm2)。与O相不同的是，r相的极化开关不仅取决于晶体极化，还取决于缺陷迁移等外在因素。由于地层能高，化学计量r相HZO的稳定性取决于电极结构所施加的应力，而电极结构只能通过外延生长获得。因此，一种与CMOS兼容且稳定的r相HZO基材料不仅可以从根本上解决基于铪的铁电优化难题，而且可以保留HZO材料的优势。

平面金属-铁电-金属(MFM)电容器及Hf(Zr)1+xO2薄膜的结构表征（图源自Science）

该研究报道了一种Hf(Zr)1+xO2材料中的铁电r相，并证明了通过增加Hf与O的原子比在HfO2材料中实验构建r相的一种高度CMOS兼容的方法。作者使用x射线衍射(XRD)和扫描透射电镜(STEM)实验证实了r相的存在。利用Hf(Zr)1+xO2薄膜的高角环形暗场(HAADF)图像，显示了过量Hf(Zr)原子的插层，证实了Hf(Zr)-过量结构。

密度泛函理论(DFT)计算表明，在富Hf(Zr)的Hf(Zr)O2薄膜中，当Hf(Zr)与O的比值大于1.079:2时，r相的形成能低于O相和单斜相(m相)，更有利于r相的形成。作者还进行了器件实验，发现高Pr值为22 mC/cm2，小饱和极化电场(Es)[1.25兆伏(MV)/cm]，超低Ec(~0.65 MV/cm)和高击穿电场(EBD) (4.16 MV/cm)。此外，作者在饱和极化下实现了超过1012个周期的长器件寿命。该铁电体Hf(Zr)1+xO2电容器同时具有高EBD、大Pr和良好的耐久性。因此，r相Hf(Zr)1+xO2铁电薄膜的发现可能有助于实现低成本和长寿命的存储芯片。

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adf6137

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